本網訊(化學化工學院)近日,王珺教授課題組在先進吸附劑結構調控、高密度吸附位點構筑及孔道電性匹配等方面不斷探索,取得了多項重要進展,相繼在國際化學知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.和化工知名期刊AIChE Journal發表題為“A Rigid, Stable, and Scalable Aliphatic MOF Adsorbent for Efficient C2H2/CO2 Separation with Record Acetylene Packing Density”和“Versatile and Dense Sites in an Interpenetrated Adsorbent for One-Step Ethylene Separation from Quaternary Gas-mixtures”研究論文。同時,課題組在構筑具有特定靜電勢分布的孔道結構吸附劑方面做了大量研究工作,并受邀在國家自然科學基金委主辦的Fundamental Research/《基礎研究》期刊上發表了題為“Recent advances in customizing the electrostatic potential pore environments of metal-organic frameworks for C2H2 and C2H4 purification”的綜述論文,對課題組及該領域的研究進展進行了系統總結。
在構筑剛性金屬-有機框架吸附劑實現乙炔/二氧化碳高效分離研究方面,研究團隊采用脂肪酸與過渡金屬配位制備金屬-有機框架材料Zn-bpy-DLmal,通過調控有機配體的結構,使對稱的次級構筑單元非對稱化,有效防止框架互穿現象,顯著提升了框架結構的剛性,實現創紀錄的乙炔存儲密度(367 g L?1),大幅度提高了乙炔吸附量(1.4 mmol g?1)和乙炔/二氧化碳分離選擇性(49)。并且,可實現公斤級的放大制備,展現出良好的工業化應用潛力(圖1)。論文的第一作者為南昌大學碩士研究生尚雙慶,王珺教授和周珍宇博士為通訊作者,南昌大學為唯一通訊單位。
圖1. 調控脂肪酸配體的配位方式,消除吸附劑柔性實現高密度乙炔存儲
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202503317
在平移互穿結構吸附劑實現四組分混合物一步分離高純乙烯研究方面,研究團隊從四組分混合物中一步分離出性質居中的乙烯極具挑戰,創新性地采用含有豐富氮氧原子的異煙酸和甲基四氮唑為混合配體,構筑了一種具有適宜孔徑尺寸(5.5 ?)、豐富氮氧原子和非極性甲基的平移互穿結構多孔材料Zn-mtz-ina(圖2)。該材料的孔道表面具有合理分布的正電性和負電性位點,能夠同時優先捕獲乙炔、乙烷和二氧化碳雜質,實現從四組分混合物中一步分離獲得高純乙烯。在四組分一步純化乙烯吸附劑中,其表現出最高的乙炔吸附量(3.01 mmol g?1)和乙炔/乙烯選擇性(4.7)。論文的第一作者為南昌大學碩士研究生曾涌,王珺教授和陳靜雯特聘教授為通訊作者,南昌大學為唯一通訊單位。
圖2. 平移互穿結構的Zn-mtz-ina結構及其氣體吸附分離性能
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/aic.18892
在靜電相互作用驅動的氣體分離策略研究進展上,受自然界蛋白質折疊及底物識別中互補靜電勢作用模式的啟發,開發具有特定孔道表面電性的吸附劑,通過識別氣體分子表面電荷分布差異實現氣體混合物分離,是一種極具潛力的氣體分離策略。近年來,王珺教授課題組在靜電相互作用驅動乙炔/二氧化碳(Adv. Mater., 35, 2023, 2210415; Nat. Commun. 13, 2022, 5515; Chem Bio Eng., 1, 2024, 83-90)、乙炔/二氧化碳/乙烯(AIChE J., 70, 2024, e18396)分離領域取得系列研究成果。王珺教授應國家自然科學基金委員會主辦的期刊《基礎研究》邀請,對課題組及該領域相關的研究進展進行了全面梳理與總結,撰寫了綜述論文(圖3)。陳靜雯和周珍宇博士為論文共同第一作者,王珺教授為論文唯一通訊作者。
圖3. 靜電勢驅動氣體分離示意圖
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.fmre.2025.03.005
近年來,王珺教授課題組持續深耕化工新材料研發及其在化工分離領域的應用。以上工作,獲得了國家自然科學基金、江西省重點研發計劃課題、江西省自然科學基金、江西省青年科技人才托舉項目等項目資助。
審核:許航、涂金鳳、朱文芳、徐翰